卡塞萨特大学–无表面活性剂的钯纳米立方体在表面改性石墨烯催化剂上增强甲酸的电氧化
作为用于便携式设备和汽车的替代能源系统之一,直接甲酸燃料电池(DFAFCs)已得到广泛关注并迅速发展。然而,电能需要活性和选择性金属纳米催化剂来达到最高的电化学活性。在这里,我们提出了装饰在功能化石墨烯(fG)上纳米立方形状的钯纳米颗粒(PdNPs),其中表面改性是通过无表面活性剂的方法获得的。XRD和HRTEM结果表明,主要被(100)包围的11 nm和高分散的Pd纳米立方(PdNCs)成功地沉积在官能化石墨烯(PdNCs/fG)上,并作为电催化剂用于甲酸的增强氧化。与商用Pd/C催化剂相比,我们的PdNCs/fG催化剂对甲酸氧化表现出显着的质量活性(494.50 A/g,超过100倍),未改性的石墨烯或还原氧化石墨烯上PdNPs(PdNPs/rGO)的活性超过20倍)。此外,我们的催化剂表现出更好的稳定性和更高的抗CO性能。PdNCs/fG催化剂对甲酸氧化至20.37 A/m2也具有优异的比活性。该研究证明了{100}面对PdNCs的高选择性位点的协同作用,以及从改性石墨烯到Pd金属催化剂的支持在燃料电池应用中开发电催化剂的巨大潜力。
Figure 1.合成fG和fG上Pd NCs的示意图。
Figure 2. 云母片上rGO(a)和fG(b)的AFM图和平均厚度。
Figure 3. PdNCs/fG(a)和PdNPs/fG(b)的尺寸分布直方图和TEM图像;PdNCs/fG(c)和PdNPs/fG(d)具有晶格(上插图)和FFT模式(下插图)的HR-TEM图。
Figure 4. 在N2气氛下,0.5 M H2SO4中记录的循环伏安图,扫描速率为50 mV/s。
Figure 5. 在N2气氛下,在2.0 M HCOOH和0.5 M H2SO4的混合物中,沿反应1000秒记录的计时安培曲线。
Figure 6. 在氮气气氛下,0.5 M H2SO4和2.0 M HCOOH混合物中记录的循环伏安图,扫描速率为50 mV/s。
相关研究成果于2019年由卡塞萨特大学Patraporn Luksirikul课题组,发表在Applied Surface Science(2019, 471, 176–184)上。原文:Electrooxidation of formic acid enhanced by surfactant-free palladium nanocubes on surface modified graphene catalyst。
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