江苏大学Fengxian Qiu课题组–二维金属-有机框架衍生的层状CuS@C的制备及其作为氢析出反应的有效和稳定的电催化剂
鉴于能源危机和环境污染，迫切需要设计和构建高效、稳定的用于生产清洁氢能源的电催化剂。在这项工作中，首先通过一种简便有效的自下而上的方法，以Cu2O立方作为Cu2+源前体，合成了二维含铜金属有机骨架（Cu-BDC纳米片）。随后，通过硫化Cu-BDC纳米片制备了层状CuS@C，将其作为有效的氢析出反应（HER）电催化剂。详细讨论了催化剂的结构和化学组成对电催化活性的影响。实验结果表明，优化的层状CuS@C具有较高的HER催化活性，在128 mV的低过电势和44 mV/dec的Tafel斜率下可提供10 mA cm–2的电流密度。层状CuS@C增强的HER电催化活性可能归因于2D Cu-BDC前体的结构优势，这使衍生的电催化剂具有较高的比表面积和暴露的活性位点的百分比。此外，由于碳基体的保护，所获得的催化剂在酸性、碱性和中性介质中显示出高的电催化稳定性，使其成为用于生产清洁氢能源电极的潜在候选者。
Figure 1. 制备层状CuS@C纳米催化剂的示意图。
Figure 2. （a）Cu2O立方体和（b）Cu-BDC纳米片的SEM图像；Cu-BDC纳米片的（c-d）TEM图像和（e）AFM图像；Cu2O立方体、Cu-BDC纳米片、模拟的Cu-BDC（CCDC编号：687690）和CuS纳米颗粒的XRD图谱。
Figure 3. 分层CuS@C的（a,b）SEM，（c,d）TEM，（e）HRTEM图像（插图：线轮廓）和（f）SAED模式；（g）层状CuS@C的元素图谱，表明均匀地存在Cu、S和C元素。
Figure 4. （a）在0.5 M的H2SO4溶液中，Pt/C、层状CuS@C、块状CuS@C、块状CuS、Cu@C和玻璃碳电极（GC）的LSV极化曲线、（b）相应的Tafel图；（c）EIS光谱（Rs：溶液电阻；Rct：电荷转移电阻）；（d）在0.26 V vs. RHE下，电容作为扫描速率的函数。
Figure 5. （a）层状CuS@C在1000次循环耐久性试验之前和之后的LSV极化曲线；（d）层状CuS@C在128 mV的过电势下持续20 h的计时电流密度曲线；在（c）1 M KOH和（d）1 M磷酸盐缓冲液（pH=7.4）中进行1000次循环之前和之后，层状CuS@C的LSV极化曲线。
相关研究成果于2019年由江苏大学Fengxian Qiu课题组，发表在Electrochimica Acta（https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.134856）上。原文：2D metal-organic frameworks-derived preparation of layered CuS@C as an efficient and stable electrocatalyst for hydrogen evolution reaction。
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